近日，文理學(xué)院/文化藝術(shù)學(xué)院物理系梁珊珊副教授等在學(xué)術(shù)期刊Small（IF=13.0）上，以““Cation-recognition” Effect of 2D Nanochannels in Graphene Oxide Membranes Intercalated with Ionic Liquid for High Desalination Performance”為題發(fā)表了最新研究成果。該研究首次提出引入離子液體（IL）插層還原氧化石墨烯（rGO）膜實(shí)現(xiàn)了具有“陽(yáng)離子識(shí)別”的二維通道。此方法制備出的二維膜IL-rGO膜展現(xiàn)出優(yōu)異海水脫鹽性能和高穩(wěn)定性，為設(shè)計(jì)出先進(jìn)的二維納米通道提供了一種新的思路。
具有受限空間的生物離子納米通道對(duì)于化學(xué)物質(zhì)的分離和獨(dú)特行為調(diào)控至關(guān)重要，這促使研究人員對(duì)人造納米通道進(jìn)行研究。人造納米通道為構(gòu)建化學(xué)傳感，氣體分離、能源、和環(huán)境應(yīng)用的宏觀結(jié)構(gòu)提供了新的機(jī)遇。如何提升GO膜的脫鹽性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，尤其是在壓力驅(qū)動(dòng)過(guò)濾條件下的表現(xiàn)，仍然是一個(gè)亟待解決的關(guān)鍵研究問(wèn)題。
受生物離子通道結(jié)構(gòu)和特性的啟發(fā)，該論文利用離子液體摻雜還原氧化石墨烯二維納米通道中構(gòu)建了高滲透性和選擇性氧化石墨烯框架納濾膜。論文中選擇含有咪唑基團(tuán)和芳香環(huán)的1-辛基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸鹽作為插層劑來(lái)構(gòu)建二維離子捕獲納米通道。離子型咪唑基團(tuán)由于“離子-π相互作用(Nature 2017, 550, 380；Desalination 2023, 568, 117019)，優(yōu)化了二維離子傳輸通道的物理封閉性，模仿了生物選擇性過(guò)濾器的封閉結(jié)構(gòu)。它還創(chuàng)造了一種類(lèi)似于結(jié)合位點(diǎn)的化學(xué)環(huán)境，排斥離子通過(guò)IL-rGO膜，同時(shí)允許水分子輕松通過(guò)，實(shí)現(xiàn)高水通量（圖1）。
圖 1. IL-rGO膜中二維納米通道的“陽(yáng)離子識(shí)別”概念示意圖。在rGO納米通道內(nèi)，咪唑基團(tuán)排斥Na+以及K+，吸引水分子。這些選擇性相互作用確保Na+離子被有效截留，而水分子則以超高流量通過(guò)。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，IL-rGO膜是具有高效的海水淡化性能，實(shí)現(xiàn)了~32.9 L m-2 h-1 bar-1的超高水通量和 ~81.4%的Na2SO4截留率，優(yōu)于其他文獻(xiàn)中報(bào)道的最先進(jìn)的納濾膜（圖2）。此外，即使經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間過(guò)濾并暴露于酸性和堿性溶液中，這種膜也很穩(wěn)定，數(shù)月后也沒(méi)有損壞或分解。此外，通過(guò)光譜實(shí)驗(yàn)表征和DFT計(jì)算闡明了石墨烯膜的識(shí)別效應(yīng)，揭示了rGO納米通道內(nèi)的咪唑基團(tuán)對(duì)陽(yáng)離子的排斥效應(yīng)和對(duì)水分子的吸引效應(yīng)，即“離子識(shí)別性能”，從而導(dǎo)致水的選擇性快速傳輸。這項(xiàng)工作突出了基于受限納米通道內(nèi)“陽(yáng)離子識(shí)別”效應(yīng)的合理設(shè)計(jì)與開(kāi)發(fā)石墨烯基膜的潛力。此外，該方法不僅適用于海水淡化，還可擴(kuò)展至包括滲透能量收集、資源提取和生物傳感等在內(nèi)的其他二維膜應(yīng)用領(lǐng)域。綜上所述，IL-rGO膜優(yōu)異的海水淡化性能和出色的穩(wěn)定性凸顯了其在可持續(xù)海水淡化和廢水處理方面的潛力，為開(kāi)發(fā)先進(jìn)分離二維膜以提供清潔水資源提供了前景廣闊的工業(yè)應(yīng)用。
圖 2. 主要性能圖 （a）水通量和截留率的提高；（b）對(duì)比其他膜（含二維膜）；（c） 穩(wěn)定性； （d）主要納濾性能。
梁珊珊是該論文第一通訊作者，安徽理工大學(xué)劉泉博士為共同通訊作者。論文的共同合作者還有我院吳述金教授、華東理工大學(xué)林鈺青特聘研究員等。
本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金、新疆維吾爾自治區(qū)自然科學(xué)基金、中國(guó)石油大學(xué)-北京克拉瑪依研究基金和華東理工大學(xué)中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)的資助支持，并得到上海光源BL06B線(xiàn)站的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202406550
微信公眾號(hào)
QQ公眾號(hào)