近日，文理學院/文化藝術學院物理系梁珊珊副教授等在學術期刊Small（IF=13.0）上，以““Cation-recognition” Effect of 2D Nanochannels in Graphene Oxide Membranes Intercalated with Ionic Liquid for High Desalination Performance”為題發(fā)表了最新研究成果。該研究首次提出引入離子液體（IL）插層還原氧化石墨烯（rGO）膜實現(xiàn)了具有“陽離子識別”的二維通道。此方法制備出的二維膜IL-rGO膜展現(xiàn)出優(yōu)異海水脫鹽性能和高穩(wěn)定性，為設計出先進的二維納米通道提供了一種新的思路。
具有受限空間的生物離子納米通道對于化學物質的分離和獨特行為調控至關重要，這促使研究人員對人造納米通道進行研究。人造納米通道為構建化學傳感，氣體分離、能源、和環(huán)境應用的宏觀結構提供了新的機遇。如何提升GO膜的脫鹽性能和結構穩(wěn)定性，尤其是在壓力驅動過濾條件下的表現(xiàn)，仍然是一個亟待解決的關鍵研究問題。
受生物離子通道結構和特性的啟發(fā)，該論文利用離子液體摻雜還原氧化石墨烯二維納米通道中構建了高滲透性和選擇性氧化石墨烯框架納濾膜。論文中選擇含有咪唑基團和芳香環(huán)的1-辛基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸鹽作為插層劑來構建二維離子捕獲納米通道。離子型咪唑基團由于“離子-π相互作用(Nature 2017, 550, 380；Desalination 2023, 568, 117019)，優(yōu)化了二維離子傳輸通道的物理封閉性，模仿了生物選擇性過濾器的封閉結構。它還創(chuàng)造了一種類似于結合位點的化學環(huán)境，排斥離子通過IL-rGO膜，同時允許水分子輕松通過，實現(xiàn)高水通量（圖1）。
圖 1. IL-rGO膜中二維納米通道的“陽離子識別”概念示意圖。在rGO納米通道內，咪唑基團排斥Na+以及K+，吸引水分子。這些選擇性相互作用確保Na+離子被有效截留，而水分子則以超高流量通過。
實驗結果表明，IL-rGO膜是具有高效的海水淡化性能，實現(xiàn)了~32.9 L m-2 h-1 bar-1的超高水通量和 ~81.4%的Na2SO4截留率，優(yōu)于其他文獻中報道的最先進的納濾膜（圖2）。此外，即使經過長時間過濾并暴露于酸性和堿性溶液中，這種膜也很穩(wěn)定，數(shù)月后也沒有損壞或分解。此外，通過光譜實驗表征和DFT計算闡明了石墨烯膜的識別效應，揭示了rGO納米通道內的咪唑基團對陽離子的排斥效應和對水分子的吸引效應，即“離子識別性能”，從而導致水的選擇性快速傳輸。這項工作突出了基于受限納米通道內“陽離子識別”效應的合理設計與開發(fā)石墨烯基膜的潛力。此外，該方法不僅適用于海水淡化，還可擴展至包括滲透能量收集、資源提取和生物傳感等在內的其他二維膜應用領域。綜上所述，IL-rGO膜優(yōu)異的海水淡化性能和出色的穩(wěn)定性凸顯了其在可持續(xù)海水淡化和廢水處理方面的潛力，為開發(fā)先進分離二維膜以提供清潔水資源提供了前景廣闊的工業(yè)應用。
圖 2. 主要性能圖 （a）水通量和截留率的提高；（b）對比其他膜（含二維膜）；（c） 穩(wěn)定性； （d）主要納濾性能。
梁珊珊是該論文第一通訊作者，安徽理工大學劉泉博士為共同通訊作者。論文的共同合作者還有我院吳述金教授、華東理工大學林鈺青特聘研究員等。
本研究得到了國家自然科學基金、安徽省自然科學基金、新疆維吾爾自治區(qū)自然科學基金、中國石油大學-北京克拉瑪依研究基金和華東理工大學中央高?；究蒲袠I(yè)務費的資助支持，并得到上海光源BL06B線站的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202406550
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